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      熱烈祝賀廈門大學吳德印教授在等離激元介導光電化學反應的研究中取得重要進展

      日期:2023-08-15 21:58:11
      瀏覽:115

      我司親密的合作伙伴廈大田中群院士團隊吳德印教授、周劍章副教授在等離激元介導光電化學反應的研究中取得重要進展,相關結果“Plasmonic Photoelectrochemical Coupling Reactions of para-Aminobenzoic Acid on Nanostructured Gold Electrodes”發表于《美國化學會志》 (J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 3821-3832. DOI: 10.1021/jacs.1c10447)。

        該研究在田中群教授、吳德印教授和周劍章副教授指導下完成,主要的實驗和理論工作由廈大化工學院博士后Rajkumar Devasenathipathy、2018級博士生王家正和2021級博士生肖遠輝同學完成,Karuppasamy Kohila Rani、林建德、張益妙、戰超等參與了論文的研究工作。該研究工作得到國家自然科學基金的資助。

        在對氨基苯甲酸在納米結構金電極表面的等離激元光電化學偶聯反應研究中,納米金電極的表面等離激元,通過將入射光匯聚至納米尺度、激發高能載流子的方式,增強拉曼散射效應并催化化學反應。針對“等離激元介導光電化學反應的機理和選擇性”這一關鍵科學問題,該工作以對氨基苯甲酸(PABA)為研究對象,通過電化學原位表面增強拉曼光譜(EC-SERS)等方法,結合多尺度理論化學模型,闡明了PABA在納米結構金電極表面的等離激元光電化學氧化偶聯反應過程。

        在光照激發和氧化電位下,PABA首先與光生熱空穴作用生成陽離子自由基,后續反應則與溶劑和pH等因素有關。在水電解質溶液中,氧化偶聯產物為頭-頭偶聯產物,p, p’-偶氮二苯甲酸鹽(ADBA),和頭-尾偶聯產物,4-[(4-亞胺-2,5-環己二烯-2-亞基)氨基]苯甲酸(ICBA)。在pH值低的酸性條件下,反應主要產物為ADBA,而在pH值高的堿性條件下,反應主要產物為ICBA。在非水有機溶劑中,觀測到PABA發生脫羧偶聯反應,生成氧化態聯苯胺(BZOX)。為深入闡釋反應機理,研究組結合密度泛函理論(DFT)計算和循環伏安法、質譜、EC-SERS、電化學原位紫外-可見光譜等多種實驗方法,確定了金納米結構電極表面反應產物及其相關中間體,并結合電極過程反應動力學模型,數值擬合循環伏安圖,確定重要動力學參數;對等離激元催化條件下的偶氮鍵、碳氮鍵及碳碳鍵等化學鍵的形成過程,給出了更清晰的認識,為調控等離激元光電催化反應的選擇性提供了新的思路。


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