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      《自然·通訊》|毛秉偉教授、田中群教授團隊:鋰金屬負極復雜界面過程的原位拉曼光譜研究取得重要進展

      日期:2023-08-15 22:00:18
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      近日,廈門大學化學化工學院毛秉偉教授、田中群教授與斯坦福大學崔屹教授合作,在利用原位拉曼光譜揭示鋰金屬負極復雜界面反應機制方面取得重要進展,相關成果以“Resolving nanostructure and chemistry of solid-electrolyte interphase on lithium anodes by depth-sensitive plasmon-enhanced Raman spectroscopy”為題,在線發表于Nature Communications上(DOI10.1038/s41467-023-39192-z)。

      鋰作為電極電勢最負的金屬,具有極高的理論比容量和低密度等優勢,是下一代高性能二次電池負極材料的最佳選擇。然而,鋰的(電)化學反應活性極高,當其與電解液接觸時,不可避免地在表面形成納米級厚度的固態電解質界面相(SEI)。因此,橋聯基底和電解液的 SEI 及其耦合界面成為鋰負極的關鍵部分,是影響鋰電池循環性能和壽命的決定性因素之一。多年來,人們借助各種表征技術試圖理解SEI的結構和化學信息。但SEI的組成和結構十分復雜,其組分在z方向上分布不均勻且動態變化。迄今為止,關于實際循環過程中SEI的形成機理和演化機制仍未完全闡明。

      針對這一問題,研究團隊提出并設計了基于納米Cu/Li、Au@SiO2核殼結構納米粒子及其耦合的等離激元增強體系,建立發展了在z方向界面相底層和上層皆有增強效應的深度敏感等離激元增強拉曼光譜(DS-PERS)新方法。該方法可以在SEI形成過程中的不同階段,對來自Cu/SEI、Li/SEISEI/電解液界面處的信號進行實時探測,用于原位、無損研究鋰負極界面過程(圖1)。研究發現,在anode-free構型的鋰負極表面,SEI會經歷從Cu-SEILi-SEI的連續成膜過程,且零價Li參與的化學反應對SEI的組成和性質具有重要影響。此外,SEI/電解液界面結構會顯著影響鋰離子去溶劑化過程?;诖?,在實際應用中,通過操縱電位或電流直接在Li上形成更為有利的Li-SEI,可顯著提升鋰電池的壽命和循環穩定性。綜上,DS-PERS方法可以提升對SEI的原位和實時表征能力,揭示 SEI 的形成機理及作用機制,為構建高效穩定金屬鋰負極等體系提供有力支撐。此外,適用于復雜納米尺度界面相的原位和無損研究的DS-PERS新方法有望進一步拓展至其它表界面科學、材料科學和能源科學領域。

      該工作是在廈門大學化學化工學院毛秉偉教授、田中群教授和斯坦福大學崔屹教授共同指導下完成的,廈門大學化學化工學院博士后谷宇和尤恩銘為共同第一作者。林建德、王君豪、羅思恒、周如玉、張晨杰(蘇州大學)、李輝陽、李根、王衛偉等參與了該論文的部分工作。李劍鋒教授、張力教授、劉國坤教授、許榮教授(西安交通大學)、喬羽教授、姚建林教授(蘇州大學)、吳德印教授、顏佳偉教授等對該研究給予了大力支持和幫助。研究工作得到了國家自然科學基金(22002129、21972119、21991151、22202162、22072123、22102137)及中國博士后科學基金(2019TQ0177、2022M722648、2022T150548)的資助和支持。


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